北京地区气溶胶气-粒分配及气溶胶液态水的特征研究
编号:133
稿件编号:135 访问权限:公开
更新:2021-09-28 09:12:40
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摘要
气-粒分配和气溶胶液态水共同决定着气溶胶酸碱性,影响大气中的化学反应。自2005年后,政府对SO2和NOX排放的大力控制,致使气溶胶的浓度水平、化学成分和生成转化均发生了显著变化。近年来,华北平原大气富氨现象越发突显, PM2.5中硝酸盐(NO3-)成为污染条件下占比最高的组分,这些变化促使硫和氮的转化率(SOR和NOR)和总硝酸、总氨、总盐酸的气-粒分配系数以及气溶胶含水量(ALWC)与以往研究相比差异明显。2016-2018年,研究借助高分辨率气溶胶和气体在线观测设备MARGA(Monitoring for Aerosols and Gases)对北京城区不同季节开展长时间系统观测,重点关注北京城区不同季节、污染条件下的大气中总氨(TNH3)、总硝酸(TNO3)和总盐酸(TCl)的变化规律,SOR(硫氧化率)与NOR(氮氧化率)以及TNH3、TNO3和TCl的气-粒分配特征及影响因素。此外,利用ISORROPIA II 热动力学模型计算气溶胶含水量(ALWC),在此基础上进行敏感性实验,讨论各主要影响因素(SO42-、TNO3、TNH3、TCl以及T、RH)对气溶胶含水量的影响趋势和程度。
研究表明:大气中只有一小部分NO2转化为总硝酸TNO3,80%以上的TNO3以NO3-形式存在。NO3-浓度受气-粒转化(均相和非均相反应)和气-粒分配过程的共同作用。在污染条件下(PM2.5>75 μg·m-3),PM2.5中NO3-的生成速率明显高于SO42-。北京地区近几年来SO2的显著减少降低了硫酸盐气溶胶的生成,增加了NH3形成NH4NO3的可能性。TNH3平均浓度呈现出冬季最低(7.02μg•m-3),夏季最高(27.93μg•m-3)的特点,大部分TNH3以气态NH3的形式存在。较低的气温不利于NH3的挥发和NH4NO3的分解。大气中TNH3的过量,大部分TCl是以气溶胶态的形式存在(Cl-)。大气中的HCl是NH4Cl热动力过程平衡的结果,Cl-的日变化特征主要受一次排放源的影响。较低的温度(T)和较高的相对湿度(RH)有助于将更多的TNH3、TNO3和TCl转化为气溶胶态。北京地区气溶胶含水量(ALWC)呈现出秋季高(101.11μg·m-3),冬季低(13.17μg·m-3)的分布特征,且夜间浓度水平显著高于白天。基于敏感性实验结果,发现SO42-、TNH3、TNO3、TCl、RH及温度(T)对ALWC有明显影响,在不同季节下的影响特征有较大差异;RH对ALWC的影响最大,当RH>80%,ALWC呈指数型增长趋势。
关键字
气-粒分配,气溶胶含水量,水溶性离子,气态前体物
稿件作者
苏捷
北京城市气象研究院
葛双双
北京城市气象研究院
赵普生
北京城市气象研究院
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